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高比容量高穩定性鈉離子電池電極材料研制成功

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2022年12月09日  

近日,中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員劉建軍團隊與華中科技大學教授黃云輝團隊通過合作研究,設計有機共軛分子的三維折扇排列與過渡金屬離子配位構建納米金屬有機框架(MOF)材料苝四甲酸鋅(Zn-PTCA),首次突破共軛碳環儲鈉的電化學活化,極大地提高了電極材料的儲鈉容量,為進一步設計新型高比容量電極材料提供新思路。相關研究成果在Chem雜志發表。


具有三維孔道結構的MOF納米材料主要通過過渡金屬離子(或者納米團簇)與有機配體自組裝而成,因具有孔道結構易調控、比表面積高和表面官能團豐富等特點在氣體吸附與分離、納米催化等方面有廣泛應用。然而由于比容量有限,在電化學儲能材料應用方面受到極大限制。以鈉離子電池材料為例,鈉離子電池中金屬有機電極材料的儲鈉位點主要集中在表面豐富的官能團(C=O、C≡N),可通過官能團和結構骨架共軛環內的單雙鍵重排機制實現電子穩定存儲。但由于半徑較大的鈉離子很難嵌入MOF材料有機共軛骨架的層間,以及鈉離子嵌入層間對層間范德華力的破壞且與共軛碳環間較弱的作用力等原因導致鈉離子很難儲存在有機結構骨架共軛碳環(sp2-C)中,進而導致MOF材料的可逆比容量較低。因此,活化共軛碳環儲鈉的電化學活性,對提高電極材料存儲容量至關重要,但具有較大挑戰性。


劉建軍團隊結合第一性原理的計算電化學、分子動力學模擬、電子結構分析,研究發現三維折扇狀的金屬有機材料具有共軛碳環sp2-C儲存鈉離子的特征,實現共軛碳環儲鈉的理論設計與實驗驗證。發現以穩定的六配位過渡金屬替代鈉離子,可將層狀的苝四甲酸鈉轉變為三維折扇狀的苝四甲酸鋅,過渡金屬配位化學鍵代替有機層間的范德華力,形成的開放式空間結構既消除了儲鈉破壞范德華力的影響,又提高了Na+的遷移動力學速率。計算電化學結果與實驗電化學表征相吻合,均證實了Zn-PTCA中Na+與官能團-COO-、Na+與共軛碳環sp2-C的兩步嵌鈉反應,達到了357mAhg-1的相當高的比容量。充放電過程的原位XRD、NMR、紅外光譜表征均顯示材料在低放電壓下且多次循環后,結構框架仍具有良好的穩定性。


該研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金面上項目、上海市材料基因組項目等的支持。

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