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燃料動(dòng)力電池電催化劑替代成為可能活性高出2~10倍

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2022年10月19日  

電動(dòng)汽車(chē)已穿梭在大街小巷,燃料電池車(chē)還會(huì)遠(yuǎn)嗎?其中,燃料電池是關(guān)鍵。然而燃料電池除了生產(chǎn)成本過(guò)高外,其能量轉(zhuǎn)換效率受到陰極氧還原反應(yīng)緩慢的制約。因此,研究并開(kāi)發(fā)替代貴金屬催化劑、提高電催化劑活性成為燃料電池發(fā)展的重要研究課題之一。


中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室副研究員劉慶華團(tuán)隊(duì)在這一研究課題上取得了重要進(jìn)展。他們團(tuán)隊(duì)不僅開(kāi)發(fā)一種替代貴金屬催化劑,且證明其活性高出貴金屬催化劑2~10倍。相關(guān)成果近日在線發(fā)表在《自然—能源》雜志上。


尋找替代貴金屬


其實(shí),燃料電池不只在汽車(chē)工業(yè)的應(yīng)用前景廣闊,還可用在能源發(fā)電、家用電源、特種航天等領(lǐng)域。


作為一種可直接將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的電化學(xué)裝置,燃料電池具有能量轉(zhuǎn)換效率高、零排放或低排放等優(yōu)點(diǎn),“有望成為人類(lèi)社會(huì)清潔高效能源利用的主要形式”。劉慶華告訴《中國(guó)科學(xué)報(bào)》。


然而,目前燃料電池的能量轉(zhuǎn)換效率主要受限于電池陰極緩慢的氧反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。


在燃料電池中,鉑(Pt)是最優(yōu)的陰極氧還原反應(yīng)催化劑,但其儲(chǔ)量少、價(jià)格昂貴,是導(dǎo)致燃料電池生產(chǎn)成本較高的主要原因;而且鉑作為催化劑的化學(xué)穩(wěn)定性較弱,催化耐久性不足。因此,“急需開(kāi)發(fā)高活性、高穩(wěn)定性、低成本的氧關(guān)聯(lián)催化材料”。劉慶華說(shuō)。


相比于鉑,鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)等3d過(guò)渡金屬材料地球儲(chǔ)量豐富,價(jià)格便宜,并且具有高催化活性的潛力,研究人員一直夢(mèng)想著激活這類(lèi)3d過(guò)渡金屬材料的活性,替代昂貴的貴金屬催化劑。


但面臨的挑戰(zhàn)是,如何有效地將這些過(guò)渡金屬原子連接并改變它們的電子結(jié)構(gòu)并激活活性。


劉慶華等科研人員注意到,金屬有機(jī)框架化合物這類(lèi)材料可以通過(guò)有機(jī)連接劑將金屬原子整齊的排列起來(lái)。這樣,“一是宏觀上金屬原子以單個(gè)原子的形式存在,極大地增大了金屬原子的利用率;二是中間的有機(jī)連接劑可以為通過(guò)外力手段調(diào)控提供了可能”。劉慶華說(shuō)。


借助同步輻射光源


據(jù)劉慶華介紹,由于電催化反應(yīng)過(guò)程中,能有效參與反應(yīng)的位于催化材料-電解質(zhì)溶液的固—液反應(yīng)界面上的活性位點(diǎn)不足,加上催化電極表面所吸附反應(yīng)前驅(qū)物和反應(yīng)中間產(chǎn)物的濃度極低,給實(shí)時(shí)探測(cè)帶來(lái)很大的困難。


正是高亮度的先進(jìn)同步輻射光源為研究這一亟待突破的電催化能量轉(zhuǎn)化機(jī)制問(wèn)題提供了契機(jī)。


同步輻射是一種強(qiáng)度大、亮度高、頻譜連續(xù)、方向性及偏振性好、有脈沖時(shí)間結(jié)構(gòu)和潔凈真空環(huán)境的優(yōu)異新型光源,而國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室有我國(guó)第一臺(tái)以真空紫外和軟X射線為主的專(zhuān)用同步輻射光源(以下簡(jiǎn)稱(chēng)合肥光源)。


為此,劉慶華團(tuán)隊(duì)基于合肥光源,建立并發(fā)展了適用于固-液相電催化反應(yīng)過(guò)程原位探測(cè)的傅里葉變換紅外光譜實(shí)驗(yàn)技術(shù),實(shí)現(xiàn)對(duì)上述問(wèn)題的原位實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)。


同時(shí),研究人員利用光誘導(dǎo)晶格應(yīng)變策略,將晶格應(yīng)力引入到過(guò)渡金屬基-金屬有機(jī)框架(NiFe-MOF)化合物的晶格中,成功激活NiFe-MOF化合物金屬節(jié)點(diǎn)的催化活性,實(shí)現(xiàn)其高質(zhì)量活性、高穩(wěn)定性的電驅(qū)動(dòng)氧關(guān)聯(lián)催化。


在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家實(shí)驗(yàn)室特任教授孫永福看來(lái),同步輻射傅里葉變換紅外光譜實(shí)驗(yàn)技術(shù)的完善,對(duì)其他利用同步輻射光源的原位技術(shù)起到了指導(dǎo)作用,“為進(jìn)一步研究燃料電池的內(nèi)在機(jī)制,發(fā)展有燃料電池體系提供了技術(shù)支持”。他告訴《中國(guó)科學(xué)報(bào)》。


活性高出2~10倍


在此基礎(chǔ)上,劉慶華團(tuán)隊(duì)再利用同步輻射傅里葉變換紅外光譜實(shí)驗(yàn)技術(shù),首次觀察到在氧催化過(guò)程中,伴隨著過(guò)渡金屬基鎳活性中心價(jià)態(tài)的升高,氧反應(yīng)關(guān)鍵中間產(chǎn)物*OOH出現(xiàn)并與Ni4+高價(jià)活性中心直接成鍵,從原子水平上揭示了NiFe-MOF化合物催化材料高效的電催化反應(yīng)機(jī)制。


劉慶華介紹,在氧催化反應(yīng)中,NiFe-MOF化合物表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化氧還原和氧析出活性,是以碳為基的鉑催化劑(Pt/C)的2~10倍。


例如,將NiFe-MOF材料用在氧還原反應(yīng)中,NiFe-MOF的催化質(zhì)量活性每克金屬高達(dá)500安,Pt/C的催化質(zhì)量活性在相同條件下為每克金屬260安,是Pt/C的近2倍。


接下來(lái),再將NiFe-MOF材料用在氧還原的逆反應(yīng)—氧氧化反應(yīng)中,NiFe-MOF的催化質(zhì)量活性更是每克金屬高達(dá)2000安,而二氧化釕在相同條件下的催化質(zhì)量活性每克金屬僅為17安,高出2個(gè)數(shù)量級(jí)以上。


這意味在,“在相同的催化活性下,NiFe-MOF材料可以相比于貴金屬催化劑用更少的量,極大地節(jié)約材料并進(jìn)一步降低成本”。劉慶華告訴記者。


此外,NiFe-MOF化合物催化材料在每平方厘米100~200毫安的高電流密度下連續(xù)進(jìn)行200小時(shí)的電催化氧還原或析出氧反應(yīng),仍能維持~97%的初始催化活性,證實(shí)NiFe-MOF化合物具有極高的化學(xué)穩(wěn)定性和催化耐久性。


孫永福認(rèn)為,NiFe-MOF化合物有望成為高效的工業(yè)燃料電池陰極氧還原催化劑,為發(fā)展貴金屬催化替代提供了一種新的參考途徑。


實(shí)際上,燃料電池要滿(mǎn)足工業(yè)上實(shí)際應(yīng)用的需要,需用5000小時(shí)以上的壽命和更大的工作電流密度。


下一步,劉慶華團(tuán)隊(duì)一方面還需要通過(guò)更長(zhǎng)時(shí)間的工作運(yùn)行測(cè)試檢驗(yàn)他們發(fā)展的電催化劑材料在工業(yè)工作條件下的穩(wěn)定性和壽命;另一方面,把發(fā)展的電催化劑進(jìn)行實(shí)際的燃料電池組裝,研究在實(shí)際器件中應(yīng)用的可能性。


“通過(guò)這些測(cè)試結(jié)果進(jìn)行反饋,指導(dǎo)優(yōu)化材料合成條件,進(jìn)一步提高和優(yōu)化我們的材料性能和工作穩(wěn)定性。”劉慶華說(shuō)。

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