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鋰硫電池的研究進(jìn)展

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2018年08月01日  

固態(tài)鋰硫電池中通過(guò)固態(tài)電解質(zhì)代替?zhèn)鹘y(tǒng)液態(tài)電解質(zhì),有望同時(shí)解決多硫化物溶解和穿梭、鋰枝晶生長(zhǎng)、鋰硫電池安全性差等重要科學(xué)和技術(shù)難題。然而固態(tài)電解質(zhì)存在室溫電導(dǎo)率低、電解質(zhì)/電極界面相容性差等缺點(diǎn),阻礙了固態(tài)鋰硫電池商業(yè)化發(fā)展。本文以固態(tài)聚合物電解質(zhì)解決鋰硫電池中關(guān)鍵問(wèn)題為出發(fā)點(diǎn),綜述了凝膠聚合物電解質(zhì)、全固態(tài)聚合物電解質(zhì)以及復(fù)合電解質(zhì)在鋰硫電池上的應(yīng)用現(xiàn)狀;并結(jié)合理論模型和微觀機(jī)理,詳細(xì)地闡明了固態(tài)聚合物電解質(zhì)離子電導(dǎo)機(jī)制及其對(duì)多硫化物穿梭和鋰枝晶生長(zhǎng)的抑制作用,系統(tǒng)地總結(jié)了固態(tài)聚合物電解質(zhì)在鋰硫電池應(yīng)用中所存在的問(wèn)題和未來(lái)的重點(diǎn)發(fā)展方向。


引言


鋰離子電池(LIBs)自問(wèn)世以來(lái)便迅速取得了巨大的商業(yè)化成功,在便攜式二次中小型電池領(lǐng)域占據(jù)了絕對(duì)的市場(chǎng)優(yōu)勢(shì),這得益于其具有放電電壓高、能量密度高、功率密度高、體積小、質(zhì)量輕等眾多優(yōu)點(diǎn)。近20年來(lái),鋰離子電池雖然在比能量、比容量上有所提升,電子產(chǎn)品的尺寸與重量也在逐漸小型化,但是仍不能滿足快速增長(zhǎng)的市場(chǎng)需求,因此鋰離子電池的發(fā)展遇到了瓶頸。同時(shí),國(guó)家大力推進(jìn)電動(dòng)汽車的發(fā)展,而動(dòng)力電池作為電動(dòng)汽車的核心部件,將遇到新的機(jī)遇和挑戰(zhàn)。未來(lái)電動(dòng)車的動(dòng)力電池能量密度至少要達(dá)到500W·h/kg,而目前大規(guī)模實(shí)用化鋰離子電池的能量密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)達(dá)不到這個(gè)目標(biāo)。顯著提高能量密度的有效方法是用鋰金屬代替?zhèn)鹘y(tǒng)的碳基負(fù)極材料。鋰金屬具有密度低(0.59g/cm3)、理論比容量高(3860mA·h/g)和標(biāo)準(zhǔn)電極電勢(shì)低(-3.04Vvs.H+/H2)等諸多優(yōu)點(diǎn),因此是用于能量存儲(chǔ)的理想負(fù)極材料。另外,利用鋰金屬作為負(fù)極由于不需要負(fù)極集流體,能夠減少電池的重量,從而提高電池的能量密度。鋰硫電池主要由鋰負(fù)極、電解液、隔膜以及硫碳復(fù)合正極組成,理論比容量和理論比能量分別達(dá)到1672mA·h/g和2600W·h/kg,而且硫在地球中儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉、環(huán)境友好、無(wú)毒無(wú)害,因此,鋰硫電池在未來(lái)動(dòng)力電池領(lǐng)域具有非常大的發(fā)展和應(yīng)用前景。


固態(tài)鋰硫電池研究進(jìn)展和發(fā)展趨勢(shì)


電解質(zhì)是鋰硫電池的核心部件,然而,基于液態(tài)電解液的鋰硫電池仍然存在很多科學(xué)和技術(shù)難題,主要包括:①鋰硫電池具有高比能量,工作電流密度大,而液態(tài)電解液熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性差,容易分解,影響倍率和循環(huán)性能;②多硫化物在液態(tài)電解液中溶解穿梭現(xiàn)象嚴(yán)重,導(dǎo)致活性物質(zhì)損失和鋰負(fù)極界面破壞,降低電池容量與庫(kù)侖效率;③液態(tài)電解液容易漏液、燃燒甚至爆炸。多硫化物穿梭效應(yīng)是鋰硫電池特有的現(xiàn)象,如圖1所示,鋰硫電池在放電過(guò)程中,Li+到達(dá)正極,首先與環(huán)狀的S8進(jìn)行開(kāi)環(huán)反應(yīng)形成多硫化鋰Li2Sx(x=8、6、4),最后形成Li2S2和Li2S;充電過(guò)程中Li2S和Li2S2轉(zhuǎn)化為多硫化鋰最終形成環(huán)狀S8。然而,多硫化物容易溶解在液態(tài)電解質(zhì)(LE)中,通過(guò)隔膜微孔擴(kuò)散到負(fù)極,在鋰金屬表面被還原成Li2S2和Li2S,導(dǎo)致活性物質(zhì)損失和界面破壞。目前解決多硫化物穿梭效應(yīng)最常用的兩種方法[8]包括:①通過(guò)多孔碳材料與硫復(fù)合,提高對(duì)多硫化物的吸附與限域作用;②在隔膜和硫電極之間構(gòu)建阻擋層,阻礙多硫化物向負(fù)極擴(kuò)散。上述方法雖然能夠有效提高鋰硫電池的循環(huán)穩(wěn)定性,但是仍無(wú)法完全抑制多硫化物的穿梭效應(yīng),而且上述組分的引入明顯降低了硫在體系中的含量,進(jìn)而使電池的能量密度受到嚴(yán)重影響。表1比較了不同種類電解質(zhì)性能,與液態(tài)電解液不同,固態(tài)電解質(zhì)能夠?qū)⒄?fù)極物理隔絕,可有效克服多硫化物的溶解,因此有望從根本上解決多硫化鋰的穿梭問(wèn)題。同時(shí)固態(tài)電解質(zhì)具有良好的力學(xué)性能,能夠抑制鋰枝晶生長(zhǎng),提高安全性。


近年來(lái),鋰硫電池用全固態(tài)電解質(zhì)如聚氧化乙烯(PEO)基聚合物電解質(zhì)、玻璃陶瓷電解質(zhì)(Li2S-P2S5)和快離子導(dǎo)體(LISICON)的研究逐漸展開(kāi)。但是全固態(tài)鋰硫電池仍面臨巨大的挑戰(zhàn),即低的離子電導(dǎo)率(10-6~10-8S/cm)和高的電極/電解質(zhì)界面阻抗。利用固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPE)來(lái)解決鋰硫電池中多硫化合物的穿梭效應(yīng)最近引起了人們極大的關(guān)注。固態(tài)聚合物電解質(zhì)具有一系列的優(yōu)點(diǎn),如良好的力學(xué)性能和成膜性,容易與鋰金屬形成穩(wěn)定的界面;另外,模量足夠高的聚合物可以防止鋰枝晶的形成。固態(tài)聚合物電解質(zhì)的聚合物基體主要包括聚偏氟乙烯(PVDF)、聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和PEO等。在這些聚合物中,由于PVDF-HFP中的氟容易被硫和多硫化物取代形成硫醇和硫化不飽和聚合物。因此許多研究者開(kāi)始研究更加穩(wěn)定的聚合物如PEO和聚乙二醇(PEG)。但是固態(tài)聚合物電解質(zhì)在鋰硫電池中的應(yīng)用同樣受制于其低的離子電導(dǎo)率(10?7~10?8S/cm)。


因此,對(duì)于鋰硫電池用固態(tài)電解質(zhì),需綜合研究其離子電導(dǎo)機(jī)制以及對(duì)多硫化物穿梭和鋰枝晶生長(zhǎng)的抑制作用。本文從固態(tài)聚合物電解質(zhì)解決鋰硫電池中的關(guān)鍵問(wèn)題出發(fā),闡明了多硫化物穿梭效應(yīng)以及鋰枝晶生長(zhǎng)機(jī)制,系統(tǒng)綜述了提高固態(tài)聚合物電解質(zhì)離子電導(dǎo)率的方法和思路,主要涉及凝膠聚合物電解質(zhì)(GPE)、全固態(tài)聚合物電解質(zhì)和復(fù)合電解質(zhì),同時(shí)展望了固態(tài)電解質(zhì)在鋰硫電池中的發(fā)展方向。


總結(jié)與展望


對(duì)高能量密度電池的迫切需求以及對(duì)電池安全問(wèn)題的重視,使得利用固態(tài)電解質(zhì)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的液態(tài)電解液應(yīng)用于鋰硫電池成為必然的發(fā)展趨勢(shì)。理想的鋰硫電池固態(tài)電解質(zhì)需要滿足:①良好的力學(xué)性能;②具有與液態(tài)電解液相當(dāng)?shù)匿囯x子電導(dǎo)率;③與電極接觸具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性和界面相容性;④抑制多硫離子穿梭和超高的安全性等綜合性能。但是同時(shí)解決這些問(wèn)題具有很強(qiáng)的挑戰(zhàn)性,因?yàn)椴煌愋偷墓虘B(tài)電解質(zhì)材料各有優(yōu)劣。全固態(tài)聚合物電解質(zhì)具有良好的安全性、成膜性和黏彈性,與電極具有良好的界面接觸和相容性,但室溫離子電導(dǎo)率低,力學(xué)性能差,因此在鋰硫電池中的應(yīng)用研究還較少;凝膠聚合物電解質(zhì)由于具有較高的離子電導(dǎo)率,且和硫電極的界面阻抗較小,在鋰硫電池中的研究已經(jīng)取得了一定進(jìn)展,具有良好的應(yīng)用前景;而陶瓷電解質(zhì)離子電導(dǎo)率高、穩(wěn)定性強(qiáng),但是電解質(zhì)/電極界面阻抗大,其離子電導(dǎo)率仍然不能滿足鋰硫電池的應(yīng)用需求,因此陶瓷電解質(zhì)在鋰硫電池中的研究較少;復(fù)合電解質(zhì)由于兼具聚合物電解質(zhì)和無(wú)機(jī)電解質(zhì)的優(yōu)點(diǎn),因此最有希望同時(shí)滿足各種性能,但是仍然存在著大量的科學(xué)以及技術(shù)難題有待解決,對(duì)于有機(jī)/無(wú)機(jī)復(fù)合電解質(zhì),無(wú)機(jī)填料和聚合物材料的微觀作用機(jī)理尚不明確,如何在聚合物基體中均勻分散無(wú)機(jī)顆粒也有待進(jìn)一步解決,設(shè)計(jì)新的復(fù)合結(jié)構(gòu)并構(gòu)筑良好的電極/電解質(zhì)界面是未來(lái)的研究熱點(diǎn)和重點(diǎn)。而原位合成是改善固態(tài)電解質(zhì)/電極界面問(wèn)題、提升性能和簡(jiǎn)化工藝的有效手段,為鋰硫電池規(guī)模化提供了更大的希望。為了更好地促進(jìn)高性能固態(tài)鋰電池發(fā)展,需要構(gòu)建一體化固態(tài)鋰硫電池,復(fù)合電解質(zhì)/界面修飾層/電極要形成整體,而重點(diǎn)在于構(gòu)建緊密且穩(wěn)固的界面修飾層。因此,原位構(gòu)建電解質(zhì)/電極界面修飾層是進(jìn)一步提升鋰硫電池性能的重要方法。另外,在改進(jìn)固態(tài)鋰離子電池性能的同時(shí)更要透徹地分析機(jī)理,從而促進(jìn)新型固態(tài)電解質(zhì)的研發(fā),實(shí)現(xiàn)下一代高能量密度固態(tài)鋰硫電池的規(guī)模化制備和應(yīng)用。

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